Στο σπήλαιο αυτό έζησε, τον 5ο αιώνα π.Χ., ο λαϊκός γλύπτης Αρχέδημος, από τη Σαντορίνη, και ήταν αφιερωμένο στις νύμφες και στο θεό Πάνα. Η είσοδος του σπηλαίου είναι περιφραγμένη και παραβιασμένη. Μερικά μικρά σκαλοπάτια, φαγωμένα από τον χρόνο και επικίνδυνα, μας οδηγούν στο εσωτερικό της σπηλιάς.
Ο Αρχέδημος άφησε την υπογραφή του στο χώρο με δύο επιγραφές και ένα ανάγλυφο του εαυτού του. Στη μία επιγραφή γράφει «Αρχέδημος ο Θηραίος και Χολείδης ταις Νύμφαις οικοδόμησε», δηλαδή «ο Αρχέδημος ο Θηραίος ως δημότης Χολλειδών οικοδόμησε το Νύμφαιον». Η άλλη επιγραφή αναφέρει «Aρχέδημος ο Θηραίος νυμφόλυπτος φράδαισι νυμφών τα άντρον εξηργάσατο», δηλαδή «ο Αρχέδημος ο Θηραίος, ο νυμφόληπτος, διασκεύασε το άντρο σε ιερό νυμφών, ενεργώντας υπό την επήρεια τους».
Αυτές οι επιγραφές φανερώνουν ότι ο χώρος ήταν αφιερωμένος στις Νύμφες, προσωποποιήσεις των φυσικών δυνάμεων. Κατοικούσαν στα όρη, στα δάση, στις σπηλιές και στις πηγές. Σκοπός τους ήταν να βοηθούν το ανθρώπινο γένος και να επιτηρούν τα μέρη όπου κατοικούσαν. Για παράδειγμα, το Νυμφαίο της Βάρης επειδή φιλοξενούσε αναβλύζουσα πηγή είχε αφιερωθεί στις Ναϊάδες (η λέξη Ναϊάς ετυμολογείται από το ναίω ή νάω που σημαίνει ρέω, εκχειλίζω).
Μάλιστα, σχετικά με τις Ναϊάδες, υπάρχει ένας πολύ ωραίος ύμνος στον Απόλλωνα: «Αυτές ω Απόλλων, που στα σπήλαια της Γης διαμένουν, άνοιξαν εκεί πηγές νοερών υδάτων και καλοπροαίρετες, καλόκαρδες, εμπνευσμένες απ' την Μούσα, θεόπνευστες ιερές μαντείες δίνουν. Αυτές διέρρηξαν το έδαφος νερά να ρέουν παντοτινά για τους θνητούς, ολοκάθαρα γλυκά νάματα για καθαρμό».
Αυτές οι επιγραφές φανερώνουν ότι ο χώρος ήταν αφιερωμένος στις Νύμφες, προσωποποιήσεις των φυσικών δυνάμεων. Κατοικούσαν στα όρη, στα δάση, στις σπηλιές και στις πηγές. Σκοπός τους ήταν να βοηθούν το ανθρώπινο γένος και να επιτηρούν τα μέρη όπου κατοικούσαν. Για παράδειγμα, το Νυμφαίο της Βάρης επειδή φιλοξενούσε αναβλύζουσα πηγή είχε αφιερωθεί στις Ναϊάδες (η λέξη Ναϊάς ετυμολογείται από το ναίω ή νάω που σημαίνει ρέω, εκχειλίζω).
Μάλιστα, σχετικά με τις Ναϊάδες, υπάρχει ένας πολύ ωραίος ύμνος στον Απόλλωνα: «Αυτές ω Απόλλων, που στα σπήλαια της Γης διαμένουν, άνοιξαν εκεί πηγές νοερών υδάτων και καλοπροαίρετες, καλόκαρδες, εμπνευσμένες απ' την Μούσα, θεόπνευστες ιερές μαντείες δίνουν. Αυτές διέρρηξαν το έδαφος νερά να ρέουν παντοτινά για τους θνητούς, ολοκάθαρα γλυκά νάματα για καθαρμό».
…Βγαίνοντας έξω διαβάζουμε ένα απόσπασμα από το ημερολόγιο του John Cam Hobhouse, που περιγράφει την επίσκεψή του στο σπήλαιο μαζί με τον Λόρδο Βύρωνα την 19η Ιανουαρίου 1810.
Περιγράφει ένα τοπίο άγνωστο στους κατοίκους της Αθήνας του 21ου αιώνα. Ανέβηκαν με άλογα τον Υμηττό και διέσχισαν το δάσος (!!!) του λόφου που κρύβει το σπήλαιο του Νυμφόληπτου. Μέσα στη σπηλιά εντυπωσιάστηκαν οι περιηγητές από την αρχαία πηγή που τότε ανέβλυζε ακόμη.